Dans un monde régi par la magie, Yuno et Asta ont grandi ensemble avec un seul but en tête : devenir le prochain Empereur-Mage du royaume de Clover. Mais si le premier est naturellement doué, le deuxième, quant à lui, ne sait pas manipuler la magie. C'est ainsi que lors de la cérémonie d'attribution de leur grimoire, Yuno reçoit le légendaire grimoire au trèfle à quatre feuilles tandis qu'Asta, lui, repart bredouille. Or, plus tard, un ancien et mystérieux ouvrage noir décoré d'un trèfle à cinq feuilles surgit devant lui ! Un grimoire d’anti-magie…

Año 1926. El 203º Batallón de Magos Aéreos del Ejército Imperial dirigido por la Mayor Tanya Degurechaff ha ganado la batalla hacia el sur contra los rezagados de la República. Esperaban que se les dieran vacaciones después de regresar victoriosos, pero en cambio reciben órdenes especiales de la sede del personal tan pronto como llegan a casa. Se les dice que hubo signos de un despliegue a gran escala cerca de la frontera entre el Imperio y la Federación.

Ha pasado un año desde los acontecimientos de SSSS.Gridman. El mundo está en paz y nadie, excepto Rikka y Utsumi, recuerda al kaiju, Gridman o Akane Shinjou. Esto incluye a Yuuta, quien a pesar de ser el anfitrión de Gridman, no recuerda los momentos más importantes de su vida. Entonces, cuando aparece un nuevo Kaiju, aprovecha la oportunidad para demostrarse a sí mismo que él también puede ser el héroe fusionándose con Gridman una vez más.

Nous sommes au 19e siècle dans la ville de Londres qui est située dans le Royaume d'Albion. L'est et l'ouest du Royaume sont séparés par un mur. C'est dans ce contexte que cinq jeunes espionnes s'infiltrent dans la ville en se faisant passer pour des étudiantes de la prestigieuse école Queen's Mayfair.